Секція „Екологія”

                                                                                  Підсекція ”Радіаційна безпека і    

                                                                                  соціально-екологічні проблеми”

 Ковжога С.О., Писарєв А.В., Тузіков С.А., Молодцов В.А.

(Національна юридична академія України ім. Я. Мудрого)

Особливості радіоактивних забруднень після

Чорнобильської катастрофи

 

Катастрофа 26 квітня 1986 р. четвертого блоку ЧАЕС унікальна - подібного тимчасового викиду радіоактивних (РА) продуктів і територіального масштабу РА забруднення людство ще не знало. Аварійні викиди складали приблизно 20 % довгострокових випадань  137Cs  і  90Sr  після всіх проведених ядерних вибухів [1].

Феномен РА забруднень після Чорнобильської катастрофи визначається:

могутнім і безперервним викидом маси РА продуктів в атмосферу і протягом тривалого періоду часу;

механізмом утворення, розходженням фізико-хімічних властивостей і розмірів РА часток;

наявністю значної кількості „гарячих” часток;

радіонуклідним складом продуктів, що визначають масові, перевищуючі припустимі норми і довгострокове РА забруднення величезної території й об'єктів на ній;

формування хмари з РА часток, зміною його руху в залежності від метеорологічних умов;

місцевими, регіональними і далекими випаданнями РА часток, а також трансграничним  їх поширенням.

Сумарна активність викинутих на територію колишнього СРСР за межами площадки ЧАЕС з аварійного блоку продуктів поділу (без інертних газів і палива) оцінюється з точністю до 50 % у 50 МКі, що складає приблизно 3,5 % загальної кількості продуктів поділу, що знаходилися в реакторі за час його роботи. Крім того, вигоріла значна кількість графіту, що за попередніми оцінками перевищує 250 т [2].

За характером, причинам і інтенсивності викидів РА речовин можна умовно виділити три періоди [3,4]. У перший період, що продовжувався добу, миттєвий стрибок потужності привів до розривів твелів, диспергірованню палива, паровому вибухові і викидові до 25 % всієї активності. Другий період – тривалістю 5 діб характеризується зниженням до 6 разів викидів активності, горінням графіту, виділенням легко летучих продуктів розподілу й інших процесів. У результаті поступового розігріву палива відбулося підвищення температури до 1800 °С, а протягом наступних 4 діб діяв третій період (гаряче джерело), що викликав подальший викид і фракціонування продуктів розподілу, розплав конструкційних елементів.

Викиди після Чорнобильської катастрофи унікальні не тільки тривалістю, але і тими процесами, що супроводжували перетворенню цих викидів у РА аерозолі. Унікальність визначається сполученням різних механізмів утворення аерозолів, складним радіонуклідним (РН) складом, що змінюється, і розходженням фізико-хімічних властивостей (дисперсністю, розчинністю, летючістю й ін), розмаїтістю і своєрідністю природних і метеорологічних умов, що впливають на розподіл і перерозподіл радіонуклідів.

Утворення РА аерозолів у Чорнобилю визначалося дисперсійним, конденсаційним і адсорбційним механізмами і зв'язане з розпадом РН інертних газів. Диспергірованню піддавалося ядерне паливо, графіт і елементи конструкції. Одночасно відбувалося вигоряння частини поверхні диспергірованих часток і утворення пор на цій поверхні. Конденсація і десублімація парів продуктів горіння, випар і сублімація частини диспергірованого продукту, а також продуктів розподілу, випар і утворення парів води з одночасною екстракцією ними РН - усі ці й інші процеси показують складність механізму утворення РА часток. Одночасно відбувалася адсорбція парів РН на частках атмосферного пилу, а також у порах часток, що утворилися вже в процесі аварійного викиду.

У результаті цих процесів виникли РА аерозолі, походження часток яких обумовлено різною природою. У залежності від передісторії РА часток і умов їхнього утворення можна представити ці РА частки в наступній модифікації:

паливні, з розплавленого в результаті вибуху і руйнування активної зони реактора;

похідні за рахунок продуктів розподілу, їхньої наступної конденсації і десублімації, у тому числі й у результаті розпаду інертних газів і конденсації їхніх продуктів;

графітові і сажеві частки, що утворилися з графіту і являлися продуктами згоряння;

адсорбційні, як наслідок адсорбції РН на частках атмосферних аерозолів;

конструкційні, сформовані з численних елементів конструкції ЯЕУ;

агрегатні, що складаються з безлічі злиплих високодисперсних часток або дрібних часток, що прилипли до поверхні великих;

екстракційні, отримані в результаті екстракції парами води РН, що знаходяться в активній зоні, і наступною конденсацією цих парів.

Такої розмаїтості механізму утворення і природи РА часток не було ні в одній з аварій до і після Чорнобильської катастрофи. Немає подібної розмаїтості серед РА аерозолів, що утворювалися в результаті вибухів різних ядерних боєприпасів.

За основу характеристики РА часток прийняті їхні розміри [5]. Цей вибір обґрунтований тим, що, по-перше, розміри часток обумовлені механізмом їхнього утворення і щільністю матеріалу часток; по-друге, виникнення і рух РА хмари, випадання часток з неї, ступінь і зони РА забруднення визначаються розмірами цих часток; по-третє, розміри часток обумовлюють особливості забруднення різних об'єктів і ефективність наступної їхньої дезактивації.

Незважаючи на різний механізм утворення і природу РА часток для них характерно нормально-логарифмічний розподіл за розмірами і по активності, що апроксимується за допомогою формул (1 - 4) [6].

                                    (1)

         де - медіанне значення визначеного параметра, коли табулірований інтеграл імовірності дорівнює 50 % ;  - середнє квадратичне відхилення, що характеризує розподіл РА часток по параметрі .

         Якщо під параметром  мати на увазі розмір РА часток, то формула (1) характеризує розподіл часток за розмірами.

         Активність окремих часток пропорційна їхньому розмірові

                                             ,                                               (2)                         

         де - коефіцієнт пропорційності, характерний для даного виду РА часток; - діаметр часток.      

         Коли активність зосереджена на поверхні часток, то , а по всьому об’ємі  .

         Виходячи з цього, нормально – логарифмічний розподіл РА часток по активності можна представити у такому вигляді:

         для

                              (3)

         для

                                (4)

         де показники експоненти ; ;    - медіанний діаметр і середнє квадратичне відхилення для    і     відповідно.

За розмірами часток усі викиди в Чорнобилю можна умовно розділити на чотири групи, що на рис.1 позначені римськими цифрами [6]. На цьому ж рисунку представлені зони РА випадань і приблизна частка активності, що приходиться на РА забруднення цих зон. Криві 1 і 2 характеризують зміни щільності РА часток у залежності від їхнього розміру і механізму утворення. Заштрихована частина між кривими 1 і 2 показує розкид можливих значень щільності РА часток різного походження.

Утворення часток I і II і частково III груп у перший і частково в другий період викидів  відбувалося шляхом диспергіровання ядерного палива і продуктів розподілу в результаті парового вибуху при контакті палива з теплоносієм, руйнування технологічних каналів і розгерметизації реактора.

Під час третього періоду відбувалося горіння графіту й окислювання палива, а викид РА речовин здійснювався внаслідок ефекту труби (грубного ефекту) за рахунок повітряного потоку з нижніх приміщень реактора. Викиди I групи крім РА часток містили високоактивні шматки ядерного палива, вуглецю й елементів конструкції. Щільність РА часток I групи визначалася щільністю матеріалу ядерного палива. Частка активності, що приходиться на викиди цієї й іншої груп, представлена на рис.1 (у вигляді горизонтальних ліній для кожної групи).

Деяка частка часток I групи й особливо РА частки II групи являла собою зерна діоксида урану і плутонію, як результат руйнування паливних таблеток.

 

Рис. 1. Активність (А) і щільність часток 1, 2 () аерозольних викидів після Чорнобильської катастрофи в залежності від розмірів часток I,II,III і IV - групи часток; Б, Р, Д, і Т — відповідно ближні, регіональні, далекі випадання і трансграничне поширення РА часток

Частки були збіднені ізотопами цезію, що характерно для паливних таблеток центральної частини твелів. Продукти розподілу концентрувалися головним чином на поверхні цих часток, що буяють безліччю пор розміром переважно 0,5—1 мкм. За рахунок вигоряння частини поверхні виявлені також більш великі пори розміром кілька мікрометрів. Питома поверхня пористих часток складала 3• 105 м2 на 1 м3 обсягу таких часток або 3 • 105 м -1 [7].

Третю групу складали частки розміром приблизно від 1 до 10 мкм (див. рис.1). Такі частки утворювалися в результаті руйнування периферійних частин паливних таблеток під час аварії й окислювання на повітрі урану (UзО8) і плутонію. Крім того, відбувалася конденсація і десублімація парів РН, адсорбція їх на аерозольних частках, а також екстрагування радіонуклідів паром з наступною конденсацією пару разом із РН. Активність часток цієї групи зосереджена по всій масі часток, а їхній розподіл за розмірами і активності описується нормально-логарифмічним законом; медіанний діаметр за розмірами часток [див. формулу (1)] складав 5 мкм.

Четверта група РА аерозолів формувалася переважно з високодисперсних часток розміром менш 1 мкм. Вони супроводжували процесові диспергіровання при утворенні часток I, II і III груп, але головним чином виникали за рахунок конденсації і десублімації парів і газів. Таким шляхом утворювалися зокрема аерозолі з продуктів розпаду благородних газів ксенону і криптону, що майже цілком улетучілись з палива. Одночасно при високій температурі з палива виділялися летучі радіонукліди йоду, цезію, телуру і тугоплавких продуктів (барію, стронцію, плутонію, цезію й ін.). Крім того, відбувалося нагрівання конструкцій, сублімація елементів цих конструкцій, що містять радіонукліди.

Ці й інші викиди парів і газів після конденсації і десублімації в холодній атмосфері перетворилися у високодисперсні аерозолі, що формували в основному IV і частково III групи РА часток. Дрібні частки здатні злипатися й утворювати агрегати.

         Високодисперсні аерозольні частки підхоплювали потоки повітря і піднімали їх на висоту до 10 км. Вони трансгранично поширювалися в атмосфері далеко від місця катастрофи. Так, у Японії [8] у травні і червні 1986 р. після катастрофи в Чорнобилю при доборі проб методом прокачування  10000 м3 повітря знайшли аерозольні частки підвищеної активності, а саме  103, 106Ru,     134, 137Cs  і  131I, що відповідали аварійним викидам Чорнобиля. Розподіл часток за розмірами підкорявся нормально-логарифмічному законові, обумовленому формулою (1); медіанний діаметр часток складав 0,25—0,35 мкм, а 80 % цих часток мали діаметр менш 1 мкм, тобто відносилися до IV групи (див. рис.1).

Таким чином приведені відомості по нормально-логарифмічному закону розподілу РА часток за розмірами і активності підтверджують універсальність подібного закону і його значимість для кількісного визначення РА забруднення.

 

Література:

1. Simon H., Wilson J., Simmsk. // Proc. Roy. Soc. 1989. Vol. 425, № 1869. P. 365-405.

2. Hargen S., Hering W., Hofmann P.  //  Atomwirschaft.  1989.  Bd  34   №  1.

Р. 13-16.

3. Михеев О.С., Кармишин А.М., Конвиссар Г.П. и др.  Радиационная обстановка в ближайшей зоне Чернобыльской АЭС и динамика ее изменения. - М.: ВАХЗ,  1990.

4. Поляков А.С., Мамаев Л.А., Галкин Г.А. и др.  Особенности дезактивации после Чернобыльской катастрофы. - М.: Всес. НИИ неорганич. материалов, 1991.

5. Долин В.В., Бондаренко Г.И., Соботович Э.В. // ДАН УССР.  1990. Сер. Б. № 12. С. 6-10.

6. Зимон А.Д., Пикалов В.К.  Дезактивация. - М.: ИздАТ, 1994. – 336 с.

7. Богатов С.А., Боровой А.А. Дубасов Ю.В., Ломоносов В.В.  // Атомная энергия. 1990.  т. 69,  № 1. С. 36-40.

8. Wang I. // Nucl Rower Eng.  1987.  Vol. 8, № 8. Р. 21-25.

                                   С.О.Ковжога

                                   А.В. Писарєв

                               С.А.Тузіков

                                     В.А. Молодцов

Відомості про авторів

 

1. Ковжога Сергій Олексійович, кандидат хімічних наук, доцент, кафедра Основ безпеки життєдіяльності, Національна юридична академія України ім. Я. Мудрого, вул. Пушкінська, 77,  м. Харків, 61024, т. роб. 8-057-704-92-74, т.д. 8-057-714-07-32.

2. Писарєв Анатолій Васильович, кандидат військових наук, доцент, кафедра Основ безпеки життєдіяльності, Національна юридична академія України ім. Я. Мудрого, вул. Пушкінська, 77, м. Харків, 61024, т.д. 8-057-702-45-44.

3. Тузіков Сергій Анатолійович, кандидат технічних наук, старший науковий співробітник, кафедра Основ безпеки життєдіяльності, Національна юридична академія України ім. Я. Мудрого, вул. Пушкінська, 77, м. Харків, 61024, т.д. 8-057-337-38-17.

4. Молодцов Віктор Арсентійович, кандидат військових наук, доцент, кафедра Основ безпеки життєдіяльності, Національна юридична академія України ім. Я. Мудрого, вул. Пушкінська, 77, м. Харків, 61024, т.д. 8-0572-92-46-32.